Untersuchung der Wassergas-Shift-Reaktion mit Hilfe von ort- und zeitaufgelösten "pump-probe" Experimenten
Ziel der Doktorarbeit ist der Aufbau eines "pump-probe" Experiments, welches die hohe Zeitauflösung (fs = 10-15 s) eines Lasers mit der hohen Ortsauflösung (100pm = 10-10 m) eines STMs (Scanning Tunneling Microscope) verbindet. "Pump-probe" Experimente zeichnen sich dadurch aus, dass die Probe zunächst mit Hilfe eines ultrakurzen Laserpulses in einen angeregten Zustand gebracht wird. Nach Ablauf einer Zeitverzögerung im fs- oder ps-Bereich wird die Probe durch einen zweiten Laserpuls weiter angeregt. Das Ergebnis der beiden Anregungen wird in unserem Experiment vom STM bei Temperaturen um 5 K gemessen. Durch Variation der Zeitverzögerung lässt sich der Anregungsprozess in Realzeit verfolgen.
Abb. 1: a) Schematische Darstellung der Einkopplung des Lasers in die Tunnelstrecke des STM Kopfs: Der Laserstrahl (blau) wird mit Hilfe der Spiegel (lila) auf die Probe (gelb) gelenkt. b) schematische Ansicht des Lasertisches von oben und von der Seite c) Foto des Optikringes mit den Miniaturspiegelhaltern: mit (oben) und ohne (unten) Laserlicht [Mehlhorn et al., Rev. Sci. Instrum. 78, 033905 (2007)].
Die untersuchten Systeme bestehen im Allgemeinen aus Adsorbaten auf Metallsubstraten. Mit dem beschriebenen Aufbau lässt sich verfolgen, auf welchem Weg und auf welcher Zeitskala die Energie des Lasers in das Adsorbat transportiert wird. In diesem Projekt besteht das System aus den einzelnen Molekülen, die beim Reaktionspfad der Wassergas-Shift-Reaktion (CO+H2O à H2 + CO2) auftauchen. Die Cu(111)-Oberfläche wird dabei als Katalysator bzw. Substrat genutzt.
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